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活性炭负载双金属催化剂的乙醇气相羰基化反应性能研究
2025年
乙醇气相羰基化法是一种非石油途径生产丙酸的方法,以活性炭为载体的Ni基催化剂广泛应用于该反应。为了提高该催化剂催化活性,在Ni基催化剂的基础上进一步分别掺杂铁、铜和铈元素,制备了一系列Ni-X(X=Fe、Cu或Ce)双金属催化剂,通过N_(2)物理吸/脱附、XRD和XPS等探究了金属分散性与Ni^(0)相对含量(n(Ni^(0))/n(Ni^(0)+Ni^(2+)+Ni^(3+)))对反应性能的影响。在250℃、0.1 MPa和原料(n(CO):n(C_(2)H_(5)OH):n(C_(2)H_(5)I)=40:20:1)体积空速为1.2 h^(-1)条件下,对Ni-X双金属催化剂进行了乙醇气相羰基化反应催化性能评价。结果表明,在Ni-Ce双金属催化剂表面存在Ni物种与Ce O_(2)之间的协同作用,该协同作用促进Ni^(2+)还原为Ni^(0),使催化剂表面出现更多活性位点,同时抑制了Ni金属表面堆积,促进了Ni金属分散。相比于Ni-Fe和Ni-Cu双金属催化剂,Ni-Ce双金属催化剂具有最高催化活性,反应6 h时该催化剂的乙醇转化率、丙酸与丙酸乙酯联合选择性以及丙酸与丙酸乙酯联合时空收率分别为70.9%、28.0%以及220.4 mg/(g·h)。
刘鹏王晓斌丁传敏孟园园王明义吴华帅武爱莲王俊文
关键词:双金属催化剂乙醇气相羰基化分散性活性位点
一种基于甲醇气相羰基化制备乙酸甲酯的合成方法
本发明公开了一种基于甲醇气相羰基化制备乙酸甲酯的合成方法,将复合催化剂置于反应管中,H<Sub>2</Sub>/N<Sub>2</Sub>混合气体通入该反应管中,在250‑300℃、压力0.1‑2MPa条件下还原反应5‑...
王伟孙鑫王永旗吕明
气相羰基化合成草酸二甲酯催化剂及其制备方法和应用
本发明提出了一种气相羰基化合成草酸二甲酯催化剂及其制备方法和应用,用以解决现有草酸二甲酯催化剂制备贵金属含量高和目标产物选择性差的技术问题。本发明采用竞争吸附剂处理后的载体作为活性载体,根据竞争吸附剂的不同,活性载体上的...
李丰陈慧慧张建平张振国陈华赵立红陈冰
一种催化剂及制备与在甲醇无卤素气相羰基化中的应用
一种用于甲醇无卤素气相羰基化制备醋酸及醋酸酯催化剂的制备方法与应用。本发明提供一种甲醇无卤素气相羰基化制醋酸及醋酸酯的催化剂,该催化剂由活性组分和载体两部分组成,通过水热法原位合成二硫化钼锚定的单原子分散Rh、Ir、Au...
丁云杰袁乔宋宪根陈维苗
一种甲醇气相羰基化催化剂及其制备与应用
一种用于甲醇气相羰基化制备醋酸及醋酸酯催化剂的制备方法与应用。该催化剂由金属组分金和载体氮掺杂的碳组成。本发明提供一种甲醇气相羰基化制醋酸及醋酸酯的催化剂,该催化剂用于固定床反应器中,在一定的温度和压力以及本催化剂作用下...
丁云杰袁乔宋宪根
高分散、高活性Ni-Fe/AC的制备及其催化乙醇气相羰基化反应研究
丙酸是一种重要的精细化工和基本化工原料,广泛应用于化工、医学和食品防腐剂领域。在众多的丙酸生产方法中,乙醇气相羰基化法以乙醇为原料,来源广泛,并且具有产物与催化剂易分离、反应条件适宜等优点。活性炭负载的Ni基催化剂以其较...
王琦琛
关键词:活性位点
铝源对HZSM-5分子筛中骨架铝落位及其甲缩醛气相羰基化性能的影响被引量:1
2023年
通过调控铝源合成了四种HZSM-5分子筛,并将其应用于催化甲缩醛(DMM)气相羰基化合成甲氧基乙酸甲脂(MMAc)反应。结果表明,改变合成凝胶体系中的铝源种类,可以制备出织构性质、酸性特征相近,但骨架铝分布不同、催化羰基化性能迥异的HZSM-5分子筛。其中,使用硝酸铝与硫酸铝作为铝源制备的分子筛HZ-N与HZ-S表现出更为优异的催化活性,HZ-N对应的DMM转化率与MMAc选择性分别为25.3%与58.9%,HZ-S对应的DMM转化率与MMAc选择性分别为28.7%与64.6%。采用Co-ZSM-5的UV-vis-DRS与27 Al MAS NMR等表征手段详细分析证实,硝酸铝与硫酸铝作为铝源时,更多的骨架铝优先落位于HZSM-5分子筛交叉孔道,其在催化DMM羰基化反应过程中起主导作用,落位比例高,更有利于反应的进行,反之可能导致较低的DMM转化率以及更高的副产物选择性。
梁瑞康刘卓孙泽平武建兵赵永祥
关键词:催化剂工程甲缩醛气相羰基化HZSM-5甲氧基乙酸甲酯
一种单原子Pd催化剂用于CO气相羰基化的用途
本发明公开了一种单原子催化剂在CO气相羰基化制备诸如草酸酯、碳酸酯等酯类化学品的应用,与现有纳米催化剂相比,贵金属如Pd处于单原子分散状态,可以在更低贵金属负载量下高效地催化CO气相羰基化,其催化活性及选择性均优于目前所...
连超施建兴彭斌邓明亮王敏朵
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气相羰基化合成草酸二甲酯催化剂及其制备方法和应用
本发明提出了一种气相羰基化合成草酸二甲酯催化剂及其制备方法和应用,用以解决现有草酸二甲酯催化剂制备贵金属含量高和目标产物选择性差的技术问题。本发明采用竞争吸附剂处理后的载体作为活性载体,根据竞争吸附剂的不同,活性载体上的...
李丰陈慧慧张建平张振国陈华赵立红陈冰
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一种甲醇无卤素气相羰基化制备醋酸及醋酸酯的方法
一种甲醇无卤素气相羰基化制备醋酸及醋酸酯的方法。本发明提供一种甲醇无卤素气相羰基化制备醋酸及醋酸酯的方法,该方法需要使用一种氧化硅负载的单原子Rh或Ir基催化剂,于固定床反应器中,以及一定的温度和压力下,CH<Sub>3...
丁云杰袁乔宋宪根冯四全
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彭峰
作品数:367被引量:962H指数:17
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研究主题:碳纳米管 催化剂 碳材料 催化氧化 催化
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作品数:347被引量:1,578H指数:21
供职机构:南京工业大学
研究主题:变压吸附 吸附剂 甲醇 一氧化碳 CO
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作品数:737被引量:490H指数:12
供职机构:中国科学院大连化学物理研究所
研究主题:催化剂 多相催化剂 氢甲酰化 合成气 氢甲酰化反应
韩怡卓
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供职机构:中国科学院山西煤炭化学研究所
研究主题:催化剂 二甲醚 甲醇 碳酸二甲酯 合成气
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作品数:131被引量:52H指数:5
供职机构:中国科学院大连化学物理研究所
研究主题:催化剂 单原子 乙酸甲酯 羰基化 活性炭负载